Mentre il progetto iniziava ad andare avanti e la sceneggiatura veniva sistemata, i realizzatori rivolgevano la loro attenzione al cast della squadra. Abbiamo discusso molto sulla direzione da prendere con il casting, ricorda Alex Young. "Ed è stata dura, perché abbiamo capito che c'erano molti modi di procedere Potevi osservare qualsiasi attore maschio sopra una certa età e trovare delle buone ragioni per farlo partecipare al film. L'unica cosa che sapevamo è che desideravamo che i quattro attori che interpretano l'A-Team fossero originali. Non volevamo scegliere i soliti sospetti e poi circondarli da un gruppo di attori di supporto". Quando pensavano a delle scelte di casting per il fondamentale ruolo del Colonnello John Hannibal Smith i realizzatori ritenevano che fosse importante trovare un attore che esprimesse potere, fiducia e autorità, oltre ad avere un senso dell'umorismo tagliente. Come leader dell'A-Team, Hannibal è un genio delle strategie, sempre un passo avanti rispetto ai nemici. Lui mantiene la sua squadra fuori dai guai, ma i suoi metodi inconsueti raramente portano a una conclusione prevedibile. Non importa il modo, lui adora i piani ben riusciti.

Il candidato all'Oscar® Liam Neeson è conosciuto soprattutto per i suoi ruoli drammatici, in cui incarna personaggi dotati di una forte umanità e presenza fisica, ma è stata la sua acclamata interpretazione da eroe d'azione nel grande successo mondiale Io vi troverò che ha convinto i realizzatori che fosse naturale vederlo nei panni di Hannibal. Come sostiene Jules Daly: “Liam è sexy, in forma, forte e fornisce profondità al ruolo. Penso che, quando Liam è salito a bordo, ci abbia indicato la direzione che avrebbe preso il progetto".
"Non importa qual è il ruolo, Liam mostra diversi aspetti di se stesso nei personaggi che interpreta, il tutto con integrità, passione e onestà", rivela Carnahan. “Liam apporta la giusta combinazione di forza e intelligenza al personaggio. E' facile credere che i suoi uomini lo amino, lo rispettino e abbiano fiducia in lui".

Nel descrivere quello che lo attirava nel ruolo di Hannibal Smith, Neeson dichiara di essere rimasto conquistato dal rapporto tra i quattro uomini che gli sceneggiatori Joe e Brian sono riusciti a mantenere al centro della storia. Chiaramente, sono accadute tante cose nella vicenda e ai personaggi, mentre la sceneggiatura mostra un senso di amicizia notevole tra questi ragazzi. Hannibal è un eroe credibile, ha un forte senso morale ed etico, mentre adora il suo Paese e i suoi uomini. Mentre Neeson era felice per l'opportunità di interpretare questo bravissimo stratega, ha combattuto con il fatto di dover anche abbracciare il sigaro, un marchio di fabbrica del personaggio. "Da ex fumatore, mi sento in conflitto con il sigaro", ammette l'attore, "ma capisco perché gli sceneggiatori abbiano mantenuto l'idea, che offre un premio al personaggio di Hannibal quando un piano riesce bene, per cui lui può tirar fuori un sigaro e accenderlo. C'è un senso di unione con il mondo quando lui si accende il fiammifero, una cosa con cui avverto una forte empatia, e capisco che ci sono alcune scene in cui c'è bisogno dei sigari, ma ovviamente non vogliamo che i ragazzi copino questo aspetto".

Il Tenente Templeton "Sberla" Peck è il truffatore del gruppo, quello a cui rivolgersi quando c'è bisogno di qualcosa. Lui sfrutta il suo bell'aspetto e il fascino per ottenere quello che è necessario e per condurre una bella vita. Sberla può convincere chiunque delle sue ragioni, in particolare le donne. Per portare il ruolo sullo schermo, i realizzatori hanno scelto Bradley Cooper, che ha confermato di essere uno dei maggiori talenti della sua generazione grazie al ruolo in Una notte da leoni. "Oltre a essere intelligente, seducente e bello, il personaggio di Sberla doveva essere piacevole e affascinante, qualità che Bradley possiede in dosi enormi", dichiara Daly. "E' un tipo veramente affascinante e ha colto la parte dentro di sé, così puoi credergli quando passa all'azione. E' stato veramente una scelta perfetta".

Rispetto al fascino di Sberla, Murdock rappresenta la follia, ma è anche uno dei migliori piloti di elicottero che siano emersi dall'operazione Desert Storm. Se un apparecchio ha un motore, Murdock è in grado di farlo volare. Ha un quoziente d'intelligenza enorme e conosce ogni cosa. Può impersonare un chirurgo o un principe nel giro di un attimo, facendoti credere che sia tutto vero. La cartella di Murdock rivela che è mentalmente instabile e talvolta è fin troppo convincente nel dimostrarlo. Lui non evita i guai, ma pianifica il modo migliore per finirci.  
La produttrice Jules Daly ha notato per la prima volta Sharlto Copley quando ha visto un montaggio provvisorio di District 9. “Ho amato quello che Sharlto ha fatto con il suo personaggio, aveva una brillantezza che pensavo fosse perfetta per il ruolo di Murdock", ricorda la Daly. I realizzatori hanno chiesto a Copley, che stava partecipando a un tour promozionale di District 9, di registrare alcune scene di come, secondo lui, Murdock si sarebbe comportato e di inviarle. Il resto, ovviamente, è storia. 

A completare il quartetto c'è B.A. Baracus, un autista e meccanico bravissimo, che può creare al volo dei macchinari elaborati partendo da pezzi normali. Inoltre, è un combattente che non ha certo paura di impegnarsi negli scontri diretti. Tuttavia, ha una pazienza limitata, quindi non fatelo arrabbiare. Non ha paura di nulla e nessuno, se non del fatto di salire su un aereo. Tra i personaggi originali, il ruolo di B.A. Baracus è stato il più duro da scegliere, perché è quello con le caratteristiche più spiccate. Come sostiene Alex Young, "quando stavamo sviluppando e scegliendo la pellicola, la prima domanda che ci siamo posti tutti è stata 'Chi interpreta B.A. nel film?'. Era un ruolo leggendario come non ce ne sono più e tutti lo desideravano".

I realizzatori cercavano qualcuno che non avesse paura di far suo il ruolo di B.A.. Dopo una ricerca estenuante, hanno scelto l'ex campione dei pesi massimi leggeri della UFC Quinton “Rampage” Jackson. Come ricorda Carnahan: “Abbiamo portato Rampage a Vancouver per un test filmato e lui era perfetto. E' stato bravissimo nella scena che ha letto, tanto che c'è un momento nel film in cui B.A. ha un giuramento e Rampage lo pronunciava talmente bene che noi siamo rimasti sconvolti". Jackson nota che alcuni dei suoi ricordi migliori crescendo erano legati alla visione della serie originale con suo padre. "Io avevo un legame forte con mio padre quando ero un ragazzino e vedevamo l'A-Team insieme, un'esperienza affascinante. Noi costruivamo delle cose folli di fronte alla televisione, proprio come facevano i personaggi", ricorda Jackson. “Così, il mio ricordo di B.A. è di me e mio padre insieme a fare queste cose. Joe mi ha detto di lasciare un'impronta personale sul film, cosa che ho fatto".
   
Al fianco di Neeson, Cooper, Copley e Jackson nel cast ci sono Jessica Biel e Patrick Wilson. L'attrice incarna Charissa Sosa, un capitano dell'Unita del Defense Criminal Investigation Service. Estremamente capace, indipendente e concentrata, Sosa, che condivide una complicata storia sentimentale con Sberla, diventa il problema numero uno della Squadra, essendo il loro principale inseguitore. "Sosa rappresenta una componente dinamica nella storia e noi avevamo bisogno di qualcuno che potesse entrare perfettamente nel ruolo", sostiene il regista. "Jessica è acuta, astuta, intuitiva e notoriamente divertente, sexy e intelligente, tutte doti che il personaggio di Sosa doveva possedere. Sapevo che Jessica non avrebbe avuto problemi a stare in mezzo ai ragazzi".

Patrick Wilson interpreta l'agente della CIA Lynch, un elemento chiave nella missione più esplosiva della squadra. "Si sa poco di Lynch", sostiene Wilson parlando del suo personaggio. "E' una brava persona? E' degno di fiducia? E' un cattivo? Normalmente, io interpreto dei personaggi onestissimi e senza ambiguità, quindi per me era divertente interpretare un uomo misterioso. Noi continuavamo a togliere gli strati che lo ricoprivano e alla fine vediamo quello che è diventato".